В начале шестидесятых Быков перестал работать в театре и поступил в штат киноактеров «Мосфильма». Но когда в 1971 году Михаил Козаков предложил ему сыграть Пушкина, Быков не смог ему отказать. Однако министр культуры Фурцева заявила: «Что вы нашли в этом уроде? Других, что ли, нет актеров на Пушкина?» Постановка была снята, а МХАТ получил задание ставить идеологически правильный спектакль «Сталевары».

Роли Быкова в кино — это примеры филигранного искусства. Прохожий из парка в фильме «Я шагаю по Москве», полицейский Терех в фильме «Вызываем огонь на себя», трубач в фильме «Звонят, откройте дверь», красноармеец Иван Карякин в фильме «Служили два товарища» и, конечно, Скоморох в фильме «Андрей Рублев». Последнюю работу в картине Тарковского зрители увидели в урезанном виде только через пять лет после съемок — в 1971 году. Когда Быков снимался в роли скомороха у Тарковского в «Андрее Рублеве», то сказал: «Но ведь у скоморохов не было сценария, они все сочиняли сами, на ходу!» — и Тарковский согласился с тем, что Быков сам придумает текст. Потом Быков решил сочинить музыку для выступлений скомороха и сам поставил свой танец. Тарковский во время съемок в шутку поклялся, что больше никогда не позовет сниматься в свой фильм режиссера.

Две другие не менее яркие работы Быкова - в фильме «Комиссар» Аскольдова и в фильме «Проверка на дорогах» Германа - почти на двадцать лет были отлучены от экрана за непривычный показ Гражданской и Отечественной войн.

Одновременно с началом актерской работы на «Мосфильме» Быков решил стать кинорежиссером. После чего в квартире знаменитого режиссера и руководителя Третьего творческого объединения на «Мосфильме» Михаила Ромма раздался звонок Быкова: «С Вами говорит Ролан Быков. Я очень хочу увидеться с Вами!» Через полчаса личной беседы Ромм решил, что перед ним либо сумасшедший, либо талант, а может, и то и другое вместе. Так или иначе, но Ромм решил рискнуть, и свою режиссерскую карьеру Быков начал с комедии. После успешного выхода в прокат своей первой режиссерской работы «Семь нянек» Быков доделал комедию «Пропало лето» за другого режиссера, и фильм получил один из главных призов на молодежном конкурсе Каннского фестиваля. Однако режиссерская карьера Быкова складывалась далеко не так безоблачно, как могло бы показаться. Огромное количество нареканий, споров и критических замечаний, перешедших в травлю, вызвал фильм, о котором сам Быков говорил: «Эта картина — моя большая радость, мое большое счастье. В кино я пришел именно из—за «Айболита».

«Айболит—66» был экспериментальным проектом, сочетавшим в себе опыт театрализации кинопространства, первое использование вариэкрана и жанр философской клоунады. Формат кадра менялся в ходе действия фильма. Герои попеременно действовали внутри «картинки», или выбирались «наружу». Быков во время повсеместной борьбы с формализмом в искусстве совместил в своем фильме все — кино, театр, цирк и эстраду. И обвинения в «мейерхольдовщине» посыпались со всех сторон. Но зрителям картина понравилась. Песня про «нормальных героев, которые всегда идут в обход» в исполнении Быкова стала отечественным хитом на десятилетия, а слова из арии Айболита — Ефремова «Это даже хорошо, что пока нам плохо» стали шлягером интеллигенции конца шестидесятых.

Ролан Быков снял фильм для детей «Автомобиль, скрипка и собака Клякса», в котором сыграл четыре роли: Музыканта, Леонида Ломакина, бабки Марьи Федоровны и дирижера. Послы выхода этой картины Быков заслуженно стал считаться одним из лучших режиссеров детского кино, которому в дальнейшем и посвятил все свои силы, несмотря на то, что как актер он продолжал сниматься во вполне взрослых лентах, среди которых были фильмы «Комиссар», «Мертвый сезон», «Служили два товарища», «Проверка на дорогах», «Большая перемена», «12 стульев» и многие другие. В детском кино Быков так же охотно принимал участие в качестве актера. Он снялся в фильмах «Приключения Буратино» - в роли кота Базилио, «Про Красную Шапочку» - в роли трусливого охотника, «Приключения Али—Бабы и сорока разбойников».